En los años 1965 a 1967, Stan Lee y su socio artístico Don Heck guiaron a los Vengadores a través de su era del "Kooky Quartet" con aventuras desenfrenadas e importante desarrollo de personajes. Ojo de Halcón, la Bruja Escarlata, Quicksilver y el Capitán América se enfrentaron a todos los contendientes, a menudo en épicas de varias partes que enfrentaban a los Vengadores contra enemigos viejos y nuevos, como la Encantadora, el Doctor Doom y Kang. Los Vengadores de 1965-1967 también presentaron cambios dentro de las filas del equipo y su equipo creativo. La Avispa y el Hombre Gigante se reincorporarían a los Héroes Más Poderosos de la Tierra —este último adoptando un nuevo disfraz y nombre en clave— y la Viuda Negra y Hércules se unirían como estrellas invitadas. Lee se iría como escritor en el verano de 1966, entregando las riendas de los Vengadores al recién llegado Roy Thomas, cuyas primeras historias prepararon el escenario para sus futuras glorias, llevando el título a un legado lleno de hitos tras hitos. Los Vengadores números 21 a 40 se recopilan aquí en un volumen que simula de cerca el tamaño y las proporciones de los diseños originales de los cómics; con cómics obtenidos de la colección de Bob Bretall, poseedor del Récord Mundial Guinness por la colección de cómics más grande, meticulosamente fotografiados para parecerse a cómo se veían estos cómics cuando se publicaron por primera vez, al mismo tiempo que se remasterizaron digitalmente utilizando técnicas de retoque modernas para corregir problemas con la impresión imperfecta de la época. Se desarrolló un tipo de papel personalizado exclusivamente para esta serie para replicar la sensación de papel prensa y la retención de color de los cómics originales. La Marvel Comics Library ha cosechado elogios bien merecidos por combinar una experiencia de lectura tradicional con un lujoso formato de libro de gran tamaño, ganando el codiciado Premio Eisner de la industria al Mejor Diseño de Publicación. Complementando los cómics hay un ensayo del escritor de Black Panther Christopher Priest, cuyo estilo vivaz se fusiona con un profundo y duradero amor por el arte del cómic y su historia. Acompañando su ensayo hay una galería de arte original, fotografías, rarezas y otras efemérides de la época. También disponible en una Edición de Coleccionista de 1,000 copias numeradas.